9月9日,《物理评论快报》(Physical Review Letters)在线发表了陆培祥教授带领的“强场超快光学”创新研究群体在固体强场高次谐波方面取得的最新研究成果《Bloch-Wave Phase-Matching of High Harmonic Generation inSolids》。
强场高次谐波产生是一种极端非线性光学过程,其辐射的光子频率可以达到驱动激光频率的几十甚至几百倍。利用如此宽带的谐波信号,人们可以相干合成激光脉宽窄至阿秒的超短脉冲,打开了阿秒世界的大门。目前,限制阿秒光源应用的关键问题之一是难以实现足够的转换效率。与气体中的稀疏的原子或分子不同,固体系统中的原子结构密度要大得多(比气体中的高3-6个数量级),在单位体积内可以激发更多的电子,。因此,固体高次谐波产生一直被认为是一种实现高效高次谐波产生的潜在方法。然而,目前的实验结果表明,固体高次谐波的转化效率仍然处于与气体谐波相当的水平。尽管现有的一些方案提出了可以通过共振效应或激发更多的载流子来提高固体中的谐波产率,然而,在如此高的电子密度下,固体高次谐波的有效转化率远低于人们预期仍然是一个长期存在的疑问,这极大地限制了全固态XUV光源的发展。
针对这一问题,陆培祥教授团队提出了固体高次谐波产生的布洛赫波相位匹配(Bloch-Wave Phase-Matching)机制。基于前期对固体高次谐波产生机制的理解[Phy. Rev. Lett. 122, 193901 (2019),Phy. Rev. Lett. 127, 223201 (2021)],研究团队发现,固体高次谐波产生过程与传统非线性光学中耦合波的传播过程具有内在一致性。利用这种一致性的映射关系,团队成员将传统非线性光学中的传播相位匹配推广到了一般的参数空间,高次谐波产生过程可以被描述为参数空间中不同布洛赫波贡献子波的相干叠加。结果表明,对一般地固体高次谐波产生过程,由于参数空间非平庸的色散,不同布洛赫波之间的相对相位在较大范围内变化,不同子波之间是相位失配的。这导致最终有效产生高次谐波的电子只占激发电子中极小的一部分,解释了固体中高次谐波的转换效率远远低于预期的疑惑。此外,类比传统相位匹配方法,还理论演示一种利用结构晶体调控能带实现相位匹配的方案,在最佳相位匹配条件下,可以实现高次谐波产率近3个数量级的增强。
这一研究成果解决了人们长期以来关于固体谐波转化率远低于预期的疑惑,同时,为将来进一步实现高效全固态XUV光源提供了全新的思路。该工作得到了国家重点研发计划、基金委创新研究群体及基金委青年和面上项目的资助。