2019年8月9日，我院付英双教授领导的低维物理与量子材料实验室团队在《ACS Nano》上发表了题为《狄拉克半金属Na₃Bi薄膜的维度转变及拓扑量子相变》（Dimensional crossover and topological phase transition in Dirac semimetal Na₃Bi films）的文章，他们提出通过控制薄膜的层厚来调控量子材料的拓扑和物态性质。我院2017级博士生夏惠南和清华大学物理系博士生李洋为论文共同第一作者，付英双教授、张文号副教授和清华大学徐勇教授为论文共同通讯作者。

拓扑狄拉克半金属如Cd₃As₂、Na₃Bi拥有三维的狄拉克费米子，其能带在狄拉克点附近沿着三个动量方向都是线性色散的。由于狄拉克半金属毗邻很多其他的量子态如拓扑绝缘体，拓扑超导体等，因此通过引入打破对称性的操作可以调控拓扑狄拉克半金属的各类相变，如应力、掺杂、外加电场等。降低维度也是一种调控方式，理论预言当Na₃Bi薄膜的厚度小于7层时，将从拓扑绝缘体转变平庸绝缘体。与之相反，2018年的理论计算表明：单层的Na₃Bi将是受双重拓扑保护的拓扑绝缘体。因此，拓扑狄拉克半金属是一个非常理想的体系来调控实现各种其他的量子态。然而，当前大部分对于Na₃Bi的研究都是对体材料的研究，对于从三维转向二维的过程以及层厚引起的拓扑相变研究较少。如何清楚的研究层厚引起相变的过程，对理解整个拓扑相变而言显得十分重要。

最近，付英双教授团队用分子束外延技术，在石墨烯衬底上生长出原子级平整的Na₃Bi薄膜，且层数精确可控。结合低温扫描隧道显微镜和扫描隧道谱技术，他们系统研究了Na₃Bi薄膜的电子结构和物态性质。实验结果表明，Na₃Bi薄膜表面会形成均匀的√3×√3重构表面，与理论计算的稳定结构相一致，重构对电子结构影响很小。实验还发现，可以通过控制生长条件来实现对Na₃Bi薄膜的化学势调节。例如：可以增大Na的束流或在Na气氛下退火将狄拉克的调控到费米能级之上，实现P型掺杂；也可降低Na的束流或在真空气氛下成为N型载流子占主导。这种原位调控方法可以使掺杂效应从表面扩展至体内，并用来精准调控电中性点，为将来多场物性与输运性质测量及调控打下良好的基础。

低温扫描隧道显微镜可以直接测量材料的电子态密度及其能量分布。层厚依赖的隧穿谱结果表明：当Na₃Bi薄膜层数大于四层时表现为出半金属态。而薄于四层时，Na₃Bi薄膜会打开能隙，从拓扑半金属转变为绝缘体。其中三层和四层的能隙分别为72和65 meV，远高于室温能量尺度（26 meV）。高分辨的准粒子干涉条纹图样也证实了Na₃Bi薄膜存在狄拉克锥形的能带色散结构，并在小于四层时打开了能隙。与此同时，在Na₃Bi薄膜的边界也观察到了不依赖于边界结构的一维边缘态，其空间扩展长度~4 nm。结合第一性原理计算，证实该边缘态具有拓扑属性，Na₃Bi薄膜小于四层时是一个二维拓扑绝缘体。该团队通过成功调控拓扑半金属的维度自由度和载流子特性，为研究拓扑材料丰富的奇异物性提供新的平台和途径，包括实现高温量子自旋霍尔输运，操控拓扑边界态的相互耦合以及拓扑量子相变等，同时也有助于未来拓扑器件的应用。

该工作得到科技部重点研发计划和国家自然科学基金的资助。该论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.9b04933.

图：Na₃Bi薄膜随层厚变化的电子态密度（左），准粒子干涉条纹及其有能隙的狄拉克锥形能带色散结构（中），3层Na₃Bi薄膜的拓扑边缘态（右）。