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陆培祥教授团队实现分子转动波包的操控和全光测量
发布时间:2018-10-26

1015日,物理学权威期刊《物理评论快报》(Physical Review Letters)在线刊发了我院超快光学实验室的最新研究成果:《基于角分辨高次谐波光谱技术的分子转动实时观测》(Real-Time Observation of Molecular Spinning with Angular High-Harmonic Spectroscopy)。论文第一作者为我院博士后何立新,兰鹏飞教授和陆培祥教授为论文通讯作者。



分子作为保持物质化学性质的最小粒子,研究其结构以及动力学行为对于揭示微观超快化学的反应机制,促进医学、生物、能源等相关学科的发展有着重要意义。一般而言,气体分子处于随机的热运动状态,这种随机平均效应容易掩盖分子的一些固有特性。上个世纪末,科学家提出采用飞秒激光可以有效实现对分子的转动操控,从而使得分子能够进行规则的排列取向。近些年来的研究表明,通过调控驱动激光的偏振,可以使分子像“电扇”一样发生向旋转。单向旋转的分子导致了许多新奇的物理现象,比如分子旋涡等。为了更好地理解这些现象,并探索更多新的应用,研究人员一直期望对分子的单向转动过程有更为清晰的直观认识。


基于此,陆培祥教授团队发展了一种角分辨的高次谐波光谱技术,实现了对分子转动波包时空演化过程的全光测量。他们通过采用一种双脉冲泵浦方案,首先在实验中实现了对分子定向转动的操控。随后,在不同泵浦探测延时下测量了高次谐波的角分布,从高次谐波的角分布中直接表征了分子转动波包的时空分布,并从谐波角分布中获取了电子波函数的信息。


以往的研究表明,分子转动(皮秒量级)要比高次谐波辐射(亚飞秒量级)的时间尺度慢很多,因此在谐波产生过程中,分子的转动状态通常是认为固定不变的,即波恩奥本海默近似。而陆培祥教授团队研究发现在多光周期飞秒激光驱动下分子转动能够与高次谐波过程相互耦合,在此基础上他们首次报道了由分子转动导致的高次谐波频率移动现象。该结果打破了传统的波恩奥本海默近似的理论模型,使得人们对分子的转动过程有了更加清晰深刻的认识。


该工作得到了国家自然科学基金的资助,相关的理论模拟得到了美国堪萨斯州立大学的C. D. Lin教授和Anh-Thu Le教授的支持。


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