6月3日，华中科技大学物理学院付英双教授领导的低维物理与量子材料实验室团队以“Strain-Induced Bandgap Enhancement of InSe Ultrathin Films with Self-Formed Two-Dimensional Electron Gas”为题在纳米领域重要期刊《ACS Nano》上发表研究论文。物理学院博士生张志模为本文的第一作者，张文号副教授与付英双教授为论文的共同通讯作者。
原子级厚度的InSe是二维材料家族中具有代表性的一类材料，其新奇的本征物理特性以及在光电子器件应用方面存在的巨大潜力，使得该材料受到研究者的广泛关注。在本论文工作中，付英双教授团队利用分子束外延（MBE）的材料制备技术，成功在石墨烯衬底表面外延生长出直到单层极限厚度的InSe薄膜。通过调控样品生长条件，可以实现由1:1的InSe相往2:3的In2Se3相的相变过程，如图1所示。
图1：MBE可控生长实现二维InSe和In2Se3薄膜的结构表征和物相转变。(a)-(c)InSe和In2Se3薄膜的形貌结构和Raman谱表征；(d)InSe和In2Se3薄膜的可控物相转变。
利用低温扫描隧道显微镜/谱学（STM/STS）技术，团队成员对InSe薄膜样品的微观形貌结构及电子能态结构展开了系统的研究。实验发现，InSe薄膜表现出半导体特征，其单层极限下的半导体能隙为1.37eV，随着层厚的增加，该能隙大小逐渐减小，直到5层的1.01eV。此外，STS测量显示出，InSe薄膜在在晶格缺陷（如点缺陷或晶体台阶边界）的位置附近，能隙存在显著的增大，从而导致样品在水平方向形成半导体异质结，且异质结两侧以第一类能带弯曲方式对齐（图2）。结合第一性原理计算的结果，研究团队成员推测该半导体能隙增大的行为来源于晶格缺陷所带来的局域应力效应。对比理论和实验的结果，推测出在InSe薄膜中的晶格缺陷会引入约2%的局域压应力。
图2：InSe薄膜的电子结构特性。(a)层厚依赖的电子结构演化；(b)原子台阶附近能隙增大；(c)横向异质结的第一类能带弯曲示意图。
进一步通过STM特有的准粒子干涉（QPI）技术，团队成员观测到了单层InSe上存在能量色散的电子驻波。该驻波来源于局域晶格缺陷对近自由电子的散射效应。通过分析电子驻波波矢对能量的依赖关系，得到了抛物线形的电子能带色散关系符合抛物线规律（图3），并拟合出InSe薄膜中的电子有效质量为0.27m0，这一结果表明单层极限厚度InSe中也存在二维电子气特征，证实其具有低载流子浓度和高迁移率，为今后实现单层InSe的量子霍尔效应奠定基础。该实验工作揭示了InSe薄膜材料所具备的有趣的物理特性如：局域应力调控的电子能带结构，高迁移率的二维自由电子气等。这些发现为实现该材料在未来的新奇光电子器件中的应用提供了更多的可能性。
图3单层InSe中存在的二维自由电子气，(c)-(f)为实空间的电子驻波图案，(g)-(h)为倒空间的波矢，(k)为自由电子气的色散曲线。
该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目的资助。同时，感谢武汉大学袁声军教授在理论计算方面的精诚合作，以及中国科学技术大学曾华凌教授在拉曼测量方面提供的有益帮助。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c03724
