2026年5月27日,《物理评论快报》(Physical Review Letters)以《Quantum Trajectory Separation and Attosecond Mapping in Liquid High-Harmonic Generation》为题,在线发表了陆培祥教授领导的“强场超快光学”创新研究群体在液体高次谐波领域的最新研究成果。华中科技大学为论文第一完成单位,光电学院博士生陶皖辰、中国地质大学数理学院硕士生张睿思为论文共同第一作者,何立新教授、中国地质大学数理学院杜桃园副教授、兰鹏飞教授、陆培祥教授为论文的通讯作者。
高次谐波产生(High-Harmonic Generation, HHG)是阿秒科学的重要基石。在强激光驱动下,电子经历电离、加速并返回母核发生再碰撞,从而辐射出高频谐波。由于不同谐波对应不同的电子返回时间,高次谐波天然携带阿秒时间分辨信息,不仅能够用于产生阿秒脉冲,还可作为一种内禀“阿秒探针”,用于揭示超快电子动力学过程。在气体与固体体系中,高次谐波的能量—时间映射关系以及不同量子轨道(长、短轨道)的物理图像已得到充分验证,并构成阿秒高次谐波光谱学的理论基础。然而,在液体体系中,由于分子间相互作用、结构无序以及多体散射效应的存在,其电子动力学远比气体和固体复杂。液体高次谐波是否仍然保持阿秒能量—时间映射关系、是否存在可分辨的量子轨道贡献,长期以来缺乏直接实验验证,一直是该领域的核心科学问题之一。

图1:液体高次谐波中短、长轨道的空间分离。
针对以上问题,兰鹏飞、何立新课题组率先在国内开展了液体高次谐波实验研究。通过精细调控激光聚焦几何条件,利用不同量子轨道谐波空间波前曲率上的差异,研究团队首次在实验上实现了液体高次谐波长、短轨道的空间分离。在此基础上,引入相位可控的双色驱动场(ω–2ω),通过解析偶次谐波强度随双色场相对相位的调制行为,成功提取出不同量子轨道对应的阿秒啁啾特性。实验结果表明液体谐波短轨道谐波呈现正啁啾特征,即高频谐波对应更晚的电子再碰撞时间;而长轨道则表现出相反的负啁啾行为。进一步的理论模拟揭示,液体短轨道谐波主要由电子在第一溶剂壳层附近的局域再碰撞产生,而长轨道则对应电子传播至第二近邻溶剂壳层后的非局域再碰撞产生。该结果表明,尽管液体体系中存在显著的散射与动态无序效应,其高次谐波过程依然保留了清晰且可分辨的能量—时间映射关系。

图2:(a) 双色光实验光路示意图;(b, c) 不同发散角下8次谐波强度随双色场时间延迟的变化;(d, e) 实验测量与理论模拟的液体高次谐波能量-时间映射。
该研究首次在液体体系中建立了轨道分辨的谐波光子能量—时间映射框架,实现了液体、气体与固体高次谐波在统一量子轨道图像下的贯通,为发展基于高次谐波的液体阿秒光谱学奠定了关键实验基础。未来,该方法有望拓展至液体中超快电子动力学、化学反应过程以及复杂凝聚态环境中的阿秒时间分辨探测。
该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金青年项目(B类)及面上项目的资助。
论文连接:https://doi.org/10.1103/1zw5-3h2d